センチュリオン戦車の主砲はMk.ＩＩまでは第2次世界大戦中に開発された58.3口径17ポンド戦車砲Mk.VIIを装備していたが、
Mk.3で新型の20ポンド戦車砲Mk.ＩＩに換装された。

口径こそ83.4mmと、大戦後期からソ連陸軍の主力MBTとなったT-34-85中戦車が装備する54.6口径85mm戦車砲ZIS-S-53と同等だったが、
砲身長比66.7口径と長砲身でAPCBC（風帽付被帽徹甲弾、砲口初速1,006m／秒）を用いた場合、射距離1,000mで132mm厚のRHA（傾斜角30度）を貫徹することが可能で、
さらにAPDS（砲口初速1,433m／秒）を用いると射距離1,000mで194mm厚のRHA（傾斜角30度）を貫徹することができた。

これは中戦車クラスの主砲としては当時最強の対装甲威力で、アメリカ陸軍のパットン戦車シリーズが装備する90mm戦車砲にも勝っていた。
また20ポンド戦車砲は重量約10kgの高性能HE（榴弾）を発射できることから、
重量約7kgのHEを発射する17ポンド戦車砲に比べて対陣地攻撃や歩兵支援戦闘等砲兵的用法においてははるかに高い威力を発揮でき、
これが朝鮮戦争やヴェトナム戦争等での活躍に活かされた。

ちなみにこの20ポンド戦車砲が最初に撃破した敵戦車は、
皮肉なことに朝鮮戦争で中国人民志願軍が捕獲使用していたイギリス製の大戦型巡航戦車クロムウェルだった。
残念ながら、朝鮮戦争ではその他にセンチュリオン戦車が敵戦車と交戦した記録は無い。