アドバイスありがとうございます。

ポリペイントはポリゴン数を限界まで上げても
解像度（？）が足りないので細かい書き込みが出来ないです。
なんで直接、ポリゴンに描けないのか謎です。

blenderや３DCは直接描けるのでかなり良さそうですが、
なにぶん習得コストが…（汗）

３Dペイントしたいのはサークルで作ってるアニメーション作品用の背景とかが
メインでして、リトポやUVはメタセコイアやZリメッシャーでなんとか作れます。
現状、足りないのは3Dペイントだけなので、
なら、この際ペイント特化ソフトを習得したほうがいいじゃないかと
愚考中なわけです。

Zbrushの習得でいっぱいいっぱいの初級者ですが
Substance PainterやMARIは難しいでしょうか？

とりあえずMARIの無料版を試してますが、描き心地はなかなかいいですね。
ポリペイントとは比較にならない精度です。
Substance Painterは試用版がないみたいなので比較できないです…